催化学报

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徐仁顺;郭新闻*;王桂茹;刘靖;张竹霞

2005, 26 (11): 933-934.

摘要 ( 1580 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(117KB) ( 776 )

以改性的 H-beta 沸石分子筛为催化剂,代替传统的浓硫酸或发烟硫酸催化剂,使2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水闭环生成 2-乙基蒽醌是一条清洁生产路线. 其中柠檬酸改性的 H-beta 催化剂表现出很好的催化性能,可以明显降低反应温度,缩短反应时间. 在柠檬酸改性的 H-beta 催化剂上,当反应温度为529 K, 反应时间为60 min时, 2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸的转化率为99.5%, 2-乙基蒽醌的选择性可达97.2%; 而在未经柠檬酸改性的 H-beta 催化剂上,当反应温度为550 K, 反应时间为60 min时, 2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸的转化率只有81.6%, 2-乙基蒽醌的选择性为96.4%.

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含铜MCM-48催化剂上糠醛选择性加氢制糠醇

郝向英;周玮;王俊伟;关乃佳;刘双喜*

2005, 26 (11): 935-937.

摘要 ( 1686 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(211KB) ( 713 )

以MCM-48为载体,采用新颖的负载方法(有机官能团化法)制备了铜基负载型催化剂. 结果表明,活性组分以较高的负载量均匀地分散在载体MCM-48表面,且负载活性组分后,分子筛的结构未被明显破坏. 本文首次将采用此负载方法制备的铜基MCM-48催化剂用于糠醛选择性加氢制糠醇反应,并得到了较高的活性、稳定性及糠醇选择性,该催化剂可以与商业催化剂相比,具有潜在的工业应用价值. 与一维结构的MCM-41相比,三维孔道结构的MCM-48有效避免了孔堵塞,大大提高了催化剂的稳定性. 引入助剂镧有利于羰基加氢,明显提高了糠醛的转化率. 使用后的催化剂并未被氧化,催化剂失活的主要原因之一是积炭.

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TiO2/SiO2/γ-Fe2O3-SiO2磁性光催化剂的制备与表征

王松威;徐盛明;陈崧哲;徐景明

2005, 26 (11): 938-940.

摘要 ( 1777 ) [Full Text(HTML)] ()

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A γ-Fe2O3-SiO2 composite was prepared by sol-gel method followed by calcination at 700 ℃ for 30 min starting from tetraethoxysilane and iron nitrate. Upon further coating with SiO2 and TiO2, a TiO2/SiO2/γ-Fe2O3-SiO2 magnetic photocatalyst was obtained. XRD results show that Fe in the composite converts to the γ-Fe2O3 phase up to a processing temperature of 700 ℃, and further increase in temperature results in the formation of the α-Fe2O3 phase. The TiO2/SiO2/γ-Fe2O3-SiO2 samples obtained are monodisperse spherical particles with 200～250 nm diameter, well coated firstly by an amorphous SiO2 layer and then by an anatase TiO2 layer. The TiO2/SiO2/γ-Fe2O3-SiO2 particles retain their magnetic property well and show high activity for the photocatalytic degradation of salicylhydroxamic acid.

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无氧条件下钯催化剂上氢气还原氧化氮的微观反应动力学研

杨剑斌;付桂芝;王树东;吴迪镛

2005, 26 (11): 941-945.

摘要 ( 1787 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(282KB) ( 850 )

通过单位键指标-二次指数势方法(UBI-QEP)进行能学数据计算以及随机模拟,并结合实验结果,研究了无氧条件下反应温度对Pd基催化剂上H2还原NO的反应产物分布的影响. 结果表明, NO以(NO)*2(*表示活性位, (NO)*2表示吸附的(NO)2分子)的形式吸附在Pd催化剂表面参与反应. 还原产物N2O来自两条途径,分别是(NO)*2的分解和相邻NO*分子的结合; N2来自N2O*的分解; NH3则由(NO)*2与H*反应形成中间产物HNO*, 继而逐步加氢产生. 随着反应温度的升高,Pd催化剂表面H*的覆盖度随之下降, H2还原NO反应的控制步骤相应改变,产物的选择性也随之变化. 在70～310 ℃的反应温度区间,模拟数据和实验结果非常吻合,低温下主要进行(NO)*2分解产生N2O*的反应,还原产物以N2O为主; 高温下主要进行(NO)*2加氢产生HNO*的反应,还原产物以NH3为主; 受此影响, N2的选择性先增加后减少,峰值小于50%. 据此提出了反应机理的网络模型图.

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富氧条件下钯催化剂上氢气还原氧化氮微观反应动力学研究

杨剑斌;付桂芝;王树东;吴迪镛

2005, 26 (11): 946-950.

摘要 ( 1610 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(282KB) ( 863 )

通过单位键指标-二次指数势(UBI-QEP)方法估算反应的表观活化能进行反应机理的随机模拟,并结合实验结果研究了富氧条件下Pd基催化剂上H2还原NO的反应. 结果表明,反应的控制步骤是H2吸附活化产生H*(*表示活性位,H*表示吸附的H原子)的过程,当反应温度低于270 ℃时, H*来自基元反应O*+H*2OH*+H*,反应温度上升到310 ℃时, H*2+*2H*成为H*的主要来源. NO以(NO)*2的形式吸附在Pd催化剂表面,还原产物N2O来自两条途径,分别是(NO)*2的分解以及相邻的两个NO*分子之间的结合; N2主要来自N2O*的分解以及相邻的N*和NO*分子的结合; NH3则由中间产物HNO*经过逐步加氢生成. 富氧条件下, NO和O2之间存在吸附和反应的竞争,低温下NO在Pd表面的吸附几率远大于O2, 此时H2优先还原NO. 反应温度的升高导致各物种的吸附能力下降,其中NO的降低最明显,因此高温下催化剂表面的主要吸附物种由NO变为O2, 此时H2优先与O2反应. 在150～310 ℃范围内,实验结果和模拟数据非常吻合.

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低温等离子体协同Ag/Al2O3选择性催化丙烯还原氮氧化物反应的原位红外光谱研究

柯锐;李俊华;郝吉明;傅立新;陈强;赵大庆

2005, 26 (11): 951-955.

摘要 ( 1701 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(440KB) ( 795 )

研究了稀燃条件下低温等离子体(NTP)协同丙烯在Ag/Al2O3催化剂上选择性催化还原NOx反应,通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对NTP协同前后反应气中NO和C3H6的吸附以及丙烯选择性催化还原反应进行了表征. 结果表明,丙烯的活化是Ag/Al2O3上选择性催化还原反应的关键步骤. NTP活化反应气体后, Ag/Al2O3表面-NCO、R-NO2和有机酸根等物种的数量大幅度增加,并且其催化还原NOx的低温(＜350 ℃)活性也显著提高. 在NTP协同前后,选择性催化还原过程可能存在两条反应路径,较低温度下主要是-NCO 生成N2, 而较高温度下则是-CN向N2转化.

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不同硅铝比两亲性HZSM-5沸石的制备和表征

马丙丽;淳远;须沁华;董家騄

2005, 26 (11): 956-960.

摘要 ( 1535 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(316KB) ( 806 )

采用三甲基氯硅烷并通过控制水的添加量对硅铝比分别为25, 42和101的HZSM-5沸石进行外表面修饰,制得三种两亲性沸石样品. 水的添加量对沸石催化剂的两亲性有显著影响. 红外光谱和低温氮吸附等测试结果表明,两亲性沸石样品具有与各自母体沸石相似的酸性及略小的比表面积. 在环己烯水合及乙酸异戊酯水解的相界面反应中,两亲性沸石分布于水-油两相界面,并表现出明显高于各自母体沸石的催化活性. 硅铝比为42的两亲性HZSM-5样品表现出最佳的相界面催化性能. 相对于环己烯水合反应,两亲性HZSM-5沸石更适用于乙酸异戊酯水解的相界面催化反应.

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Pd改性K/MnOx-ZrO2催化剂上CO加氢制甲醇和异丁醇

何代平;丁云杰

2005, 26 (11): 961-964.

摘要 ( 1711 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(232KB) ( 774 )

采用H2和CO吸附、FT-IR和TPR等表征手段对不同Pd含量的Pd-K/MnOx-ZrO2催化剂进行了研究,并考察了其对CO加氢制甲醇和异丁醇反应的催化性能. 结果表明, Pd的加入促进了锰的还原和氧空位的生成,有利于异丁醇的生成; Pd的加入改变了催化剂表面的吸附行为. Pd-K/MnOx-ZrO2催化剂表面有较高的H2和CO吸附量,有利于甲醇与异丁醇合成速率的提高. 当Pd的添加量超过1.5%时, Pd的分散度降低,粒径变大,致使甲醇与异丁醇的合成速率降低.

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KNO3/MCM-48催化酯交换法合成碳酸二丙酯

李永昕;张艳华;马清祥

2005, 26 (11): 965-970.

摘要 ( 1441 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(388KB) ( 754 )

对KNO3/MCM-48用于丙醇和碳酸二甲酯进行酯交换合成碳酸二丙酯的催化性能进行了考察. 用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)和X射线荧光法研究了催化剂的结构特征和表面性质. XRD结果表明,随着K负载量的增加,载体特征峰强度逐渐减弱,但仍保留MCM-48的晶体结构. 随着焙烧温度的升高, KNO3逐渐分解成K2O. 分别考察了活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间和催化剂的用量以及反应时间对反应的影响. 结果表明, KNO3/MCM-48催化剂对碳酸二丙酯的合成具有很高的催化活性. 在反应温度363 K, 反应时间6 h, 催化剂用量5%, 丙醇与碳酸二甲酯摩尔比为4的条件下,碳酸二甲酯的转化率可达99.9%, 产物碳酸二丙酯选择性93.4%, 产率93.3%.

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不同CuO/CeO2催化剂上CO低温氧化反应

郑修成;张晓丽;王淑荣;于丽华;王向宇;吴世华

2005, 26 (11): 971-976.

摘要 ( 1699 ) [Full Text(HTML)] ()

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分别用热解硝酸铈法和浸渍法制备了不同物性的CeO2粉体和相应的CuO/CeO2催化剂,并用XRD, HRTEM和TPR等对样品进行了表征,利用微反-色谱装置考察了其催化CO低温氧化的活性. 结果表明,热解温度影响CeO2的物性(形貌、粒度大小及分布等). 相同条件下,不同物性的CeO2载体上CuO的负载情况不同, 500 ℃热解获得的CeO2载体上非晶态CuO负载量最高,相应的CuO/CeO2催化剂活性也较高. 非晶态CuO一部分进入CeO2晶格,另一部分高度分散于CeO2表面上. 焙烧温度较低时(≤ 600 ℃), 催化剂活性受焙烧温度的影响较小,而高温(800 ℃)焙烧后,催化剂则因载体粒度增大和CuO烧结团聚等因素导致催化活性明显降低.

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海藻酸钠固定化根霉脂肪酶的制备及其性质

杨本宏;蔡敬民;吴克;潘仁瑞

2005, 26 (11): 977-981.

摘要 ( 1971 ) [Full Text(HTML)] ()

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研究了以海藻酸钠为载体,用包埋法制备固定化德氏根霉(Rhizopus delemar)脂肪酶的条件. 将酶粉和海藻酸钠溶于pH 5.0的HAc-NaAc缓冲溶液,用注射器将此混合液滴入到0.05 mol/L无菌CaCl2溶液中,静置固化45 min, 经过滤、洗涤和干燥后得到球状固定化酶. 固定化酶的活力回收约为34.1%. 酶学性质研究表明,此固定化酶的热稳定性较好. 游离酶在 60 ℃下保温1 h已完全丧失活力,而固定化酶在100 ℃下保温1 h仅损失36.2%的活力,在100 ℃下保温6 h仍可保持46.8%的酶活力. 酶经固定化后,其橄榄油水解反应的最适温度由40 ℃上升至90 ℃, Km值由13.8 mg/ml下降为8.1 mg/ml. 常见有机溶剂对固定化酶的活力影响较小. 将该固定化脂肪酶用于非水溶剂中正戊酸异戊酯的合成,重复使用6次后,固定化酶仍保持95%的酶活力.

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含离子液体［bmim］Cl的反应介质中马肝醇脱氢酶的催化特性

石贤爱;宗敏华;孟春;郭养浩

2005, 26 (11): 982-986.

摘要 ( 1545 ) [Full Text(HTML)] ()

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研究了马肝醇脱氢酶(HLADH)在含离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯酸盐(［bmim］Cl)的反应介质中的催化特性. 以乙醇为底物时,该酶在［bmim］Cl含量≤0.15 g/ml的体系中的活力高于在不含离子液体的体系中的活力; 离子液体浓度过高(＞0.15 g/ml)对酶活性有明显的抑制作用. 反应温度和pH对含离子液体的反应介质中酶活力的影响规律与不含离子液体时的规律相似. 与不含离子液体的反应介质相比, HLADH在含0.05 g/ml ［bmim］Cl的体系中催化乙醇氧化的活化能下降,酶反应的Vmax和Km均升高. 反应体系中低浓度(≤0.1 g/ml)的离子液体能提高酶的热稳定性,但高浓度(＞0.1 g/ml)的离子液体可降低酶的热稳定性. 紫外二阶导数光谱显示,在含不同浓度离子液体的反应介质中酶分子构象的变化有较大的差异.

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氧化锌催化二苯甲烷二氨基甲酸甲酯分解反应

陈东;刘良明;王越;姚洁;王公应;李石新;薛援;展江红

2005, 26 (11): 987-992.

摘要 ( 1754 ) [Full Text(HTML)] ()

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对氧化锌催化二苯甲烷二氨基甲酸甲酯(MDC)分解制二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)反应进行了研究,考察了反应温度、反应时间、催化剂用量以及原料浓度等对反应的影响. 结果表明,适宜的反应条件为催化剂用量2.1%, MDC浓度3.5%, 反应温度260 ℃, 反应时间20～30 min, 此时MDC转化率为99.5%, MDI产率为40.0%, 碳化二亚胺改性二苯甲烷二异氰酸酯(C-MDI)的产率为49.7%. 进一步研究发现,15%的醋酸锌溶液经草酸铵沉淀(不陈化)后,在500 ℃下焙烧4 h得到六方相的氧化锌,晶体的平均粒径为100～200 nm, 以其为催化剂时MDC转化率为99.1%, MDI的产率为52.1%, 同时还得到27.7%的 C-MDI.

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重组大肠杆菌细胞不对称还原4-氯乙酰乙酸乙酯合成(R)-(+)-4-氯-3-羟基丁酸乙酯

敬科举;徐志南;林建平;岑沛霖

2005, 26 (11): 993-998.

摘要 ( 1812 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(360KB) ( 984 )

从赭色掷孢酵母(Sporobolomyces salmonicolor ZJU0105)中克隆出NADPH依赖型醛基还原酶基因,构建了重组大肠杆菌E.coli BL21(pET28-ALR0105), 该工程菌可以高效地表达醛基还原酶. 将重组细胞用于催化4-氯乙酰乙酸乙酯不对称还原,合成出具有光学活性的(R)-(+)-4-氯-3-羟基丁酸乙酯. 实验发现,在加入适量辅酶及辅酶再生酶的条件下,利用重组细胞催化还原反应可以获得比使用赭色掷孢酵母更高的转化率、产率和ee值,得到了几乎是光学纯的(R)-(+)-型产物,从而解决了酵母细胞催化此类反应ee值较低的问题. 考察了辅酶及共底物的添加、底物和产物的浓度、pH值、温度以及菌体密度等因素对还原反应的影响. 结果表明,不对称还原反应必须在辅酶NADPH和辅酶再生酶系及共底物葡萄糖的参与下进行; 底物和高浓度的产物对还原反应有一定的抑制作用; 当pH＞6.0时,反应的转化率及产率都显著降低; 高密度重组细胞可以减小底物的抑制作用.

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ZnO负载纳米金催化剂上的低温水煤气变换反应

廉红蕾;潘维成;贾明君;蒋大振;张文祥;吴通好

2005, 26 (11): 999-1004.

摘要 ( 1902 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(499KB) ( 766 )

系统考察了各种制备参数对ZnO负载的纳米金催化剂上低温水煤气变换反应性能的影响. 结果表明,不同的制备方法、沉淀剂种类、焙烧温度及金负载量均对催化剂的催化性能有较大的影响. 以Na2CO3为沉淀剂,采用共沉淀法,经240 ℃焙烧制备的金含量为5%的样品上表现出最佳的低温水煤气变换反应性能. X射线衍射、N2吸附和透射电镜测试结果表明,制备参数的变化会影响金物种的分散状态、载体的粒径或比表面积的大小,从而影响催化剂的催化活性. 适量氯离子的存在对催化剂活性也有明显的促进作用.

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反应控制相转移催化剂催化丙烯环氧化反应的影响因素

金国杰;杨红云;陈皓;高焕新;谢在库

2005, 26 (11): 1005-1010.

摘要 ( 1775 ) [Full Text(HTML)] ()

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以H2O2为氧化剂,以磷酸氢盐或磷酸二氢盐为添加剂,研究了反应控制相转移催化剂(磷钨杂多酸季铵盐)催化丙烯环氧化的反应性能. 结果表明,当体系中不存在添加剂时,产物环氧丙烷的水解情况严重; 加入适量的添加剂可有效抑制环氧丙烷的水解. 作为抑制环氧丙烷水解的添加剂,磷酸氢盐比磷酸二氢盐具有更优异的性能,且磷酸氢钾比磷酸氢钠效果更佳. 在没有丙烯的情况下,随着温度的升高,环氧丙烷水解反应加剧; 在相同的温度下,环氧丙烷浓度越低,其水解率越高; 当环氧丙烷浓度较低时,催化剂的存在促进其水解,但在较高的浓度下,催化剂的存在则可抑制其水解. 随着温度的升高, H2O2分解反应加剧,当温度超过60 ℃时,分解速度显著加快. 催化剂在油/水二相中的分配实验结果表明,在H2O2存在的情况下,于50 ℃达到平衡时, 85.0%以上的催化剂被转移至有机相.

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2-氧代-4-苯基丁酸乙酯不对称加氢反应的动力学和机理探讨

夏涛;任其龙;吴平东

2005, 26 (11): 1011-1016.

摘要 ( 1823 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(367KB) ( 743 )

采用 10,11-二氢辛可尼定修饰的Pt/γ-Al2O3 催化 2-氧代-4-苯基丁酸乙酯不对称加氢合成 (R)-2-羟基-4-苯基丁酸乙酯,考察了修饰剂用量、底物浓度、氢压和反应温度对加氢反应速率和光学选择性的影响. 结果表明,修饰剂用量和底物浓度在适中范围内对反应速率和光学选择性均较为有利;提高氢压和温度均能显著加快反应速率,但氢压对光学选择性影响不大,温度升高则不利于目标产物的生成. 根据反应动力学特征,认为修饰剂喹啉环平行吸附于Pt表面,被质子化后与以si面吸附在催化剂表面的底物作用,经过立体选择生成单一对映体. 用提出的反应机理推导出不对称加氢反应速率方程,可以较好地描述实验结果.

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LaAl1-xFexO3/Al2O3/FeCrAl催化剂的制备及其对甲烷燃烧的催化性能

陈能展;季生福;银凤翔;赵丽萍;王伟;李成岳;刘辉

2005, 26 (11): 1017-1021.

摘要 ( 1510 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(506KB) ( 770 )

以FeCrAl合金薄片为载体,以LaAl1-xFexO3为活性组分,以Al2O3为过渡层,制备了LaAl1-xFexO3/Al2O3/FeCrAl金属基整体式催化剂,并用XRD和SEM等方法对催化剂的物相和形貌进行了表征,对催化剂上甲烷催化燃烧活性进行了评价. 结果表明,催化剂物相中有LaAl1-xFexO3型钙钛矿及 α-Al2O3 和 γ-Al2O3; 催化剂的颗粒小于2 μm, 并且颗粒的尺寸及形貌与LaAl1-xFexO3中的Fe/Al摩尔比有关; 催化剂样品对甲烷催化燃烧活性的大小顺序为LaAl0.3Fe0.7O3/Al2O3/FeCrAl＞LaFeO3/Al2O3/FeCrAl＞LaAl0.5Fe0.5O3/Al2O3/FeCrAl＞LaAl0.7Fe0.3O3/Al2O3/FeCrAl＞LaAlO3/Al2O3/FeCrAl.

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金溶液pH值及浸泡处理对Au/Al2O3催化剂上CO氧化反应活性的影响

索掌怀;翁永根;金明善;吕爱花;徐金光;安立敦

2005, 26 (11): 1022-1026.

摘要 ( 1631 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(293KB) ( 1071 )

采用阴离子浸渍法制备了Au/Al2O3催化剂,考察了溶液pH值及浸泡处理对催化剂上CO氧化反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随着浸渍液氯金酸溶液pH值的升高而升高. 对于经300 ℃下H2还原处理的Au/Al2O3催化剂,无论用水浸泡还是用氨水浸泡,室温下CO转化率均可达到100%, 且催化剂具有良好的稳定性. 用氨水浸泡的催化剂经氧化处理后依然保持高活性,但用水浸泡的催化剂活性大幅度下降. XPS结果表明,用氨水浸泡的Au/Al2O3催化剂表面含有Al, O, C, N, Na和Au原子,但没有Cl原子存在. 这说明用氨水浸泡催化剂可有效除去Cl-离子而提高其催化活性.

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V2O5催化的甲烷液相部分氧化反应

陈立宇;杨伯伦;张秀成;董武;曹凯

2005, 26 (11): 1027-1030.

摘要 ( 1614 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(228KB) ( 768 )

以不同的过渡金属化合物作为催化剂,在发烟硫酸溶剂中进行了甲烷液相部分氧化反应的研究,考察了催化剂种类、催化剂用量、反应温度、反应时间、发烟硫酸浓度等工艺条件对目的产物收率的影响,同时对反应的催化机理进行了探讨. 甲烷在部分氧化反应中首先转化为硫酸单甲酯,后者进一步水解得到甲醇. 以V2O5作为甲烷液相部分氧化反应的催化剂时甲烷转化率可达54.5%, 目的产物选择性为45.5%, 相应的工艺条件为催化剂用量0.025 mol, 反应温度180 ℃, 发烟硫酸中SO3含量50%, 反应时间2 h. V2O5催化的甲烷液相部分氧化反应遵循亲电取代机理,溶剂发烟硫酸是甲烷转化的关键因素之一.

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Co-MCM-41的表征及其催化苯乙烯环氧化性能

汤清虎;赵培真;张庆红;王野

2005, 26 (11): 1031-1036.

摘要 ( 1563 ) [Full Text(HTML)] ()

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分别采用模板剂离子交换法(TIE法)、水热合成法(DHT法)及浸渍法合成了Co-MCM-41,此催化剂能够在无共还原剂存在条件下催化以氧气为氧化剂的烯烃环氧化反应. 另外考察了催化剂的结构特别是钴的存在状态与催化性能之间的关系,以期能够弄清催化环氧化反应中催化剂活性位的本质. X射线衍射及N2吸附-脱附等结果证实,当导入分子筛中的钴的量在2.2%以下时,所有的Co-MCM-41均具有规整排列的六方孔道结构. 漫反射光谱和H2程序升温还原等结果表明,通过TIE法合成的样品中钴主要以孤立态钴离子(single-site Co(Ⅱ))形式存在,而以DHT法合成的样品中钴主要以微晶态Co2SiO4形式存在,浸渍法合成的样品中则存在大量颗粒状氧化钴. 催化反应结果表明,当钴含量均接近1.0%时,采用 TIE法合成的样品的苯乙烯转化率为45%,而用DHT法和浸渍法合成的样品的苯乙烯转化率均低于30%. 考虑到氧化钴和Co2SiO4的低活性以及DHT法和浸渍法合成样品中可能存在一小部分孤立态钴离子,我们推测MCM-41中的孤立态钴离子是催化活化分子氧发生环氧化反应的高效活性位.

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